Ta kandideeris meeskõrvalosa Oscarile ka rolli eest Ben Afflecki 2012. aasta filmis "Argo", samuti rollide eest 1967. aasta filmis "The Russians Are Coming, the Russians Are Coming" ja 1969. aasta linateoses "The Heart Is a Lonely Hunter". Hiljuti pälvis Arkin ka Emmy nominatsiooni osatäitmise eest Netflixi sarjas "The Kominsky Method", kus ta mängis koos Michael Douglasega, varasemalt oli tal veel neli Emmy nominatsiooni.

Filminduse kõrval oli Arkin ka teatrinäitleja, kes tegi oma Broadway debüüdi 1961. aastal lavastuses "From the Second City". 1963. aastal sai ta Tony auhinna Joseph Steini komöödia "Enter Laughing" eest. Lisaks lavastas Arkin kaks mängufilmi: "Little Murders" 1971. aastal ja "Fire Sale" 1977. aastal.

Tema märgilisemad rollid olid filmides "Edward Scissorhands" (1990), "Glengarry Glen Ross" (1993) ja "Gattaca" (1997), viimase üleastumise tegi ta 2022. aastal animatsoonis "Minions: The Rise of Gru".